电催化氧化处理染料工业废水的研究现状与发展前景浅析(2)

　　方建章等[3]研究了用电化学方法生成强氧化剂H2O2和HClO处理酸性铬兰K染料废水。在电解过程中向阴极表面通纯氧，氧在阴极上还原可生成H2O2，以NaCl作为电解质，Cl-在阳极上还原为Cl2，Cl2进一步转化为HClO，HClO是强氧化剂，可氧化降解燃料分子。反应时间30min，脱色率和化学需氧量去除率分别达到90%以上和75%以上，当处理时间增加到50min时，两个指标分别增加至100.0%和83%。
　　周建等[4]采用电催化氧化法处理染料废水，当反应时间40min，H2O2的加入量与废水体积比为0.005∶1，催化剂的用量与废水为0.005∶1，pH值为2.5时，处理效果达到最佳。电解处理后能够进一步降低废水的COD与色度值，未达到排放标准的染料废水经生物化学处理使排放水质达到国家规定的二级排放标准。这为电催化法作为染料废水预处理工艺提供了理论基础。
　　余琼卫等[5]的实验以Ti为基体，并通过一定方法制备了Sn和Pb氧化物半导体催化剂电极。并通过扫描电镜和电化学等手段分别对以上两种电极进行结构和电化学特性检测。在相同工作条件下，Sn半导体电极的析氧电势比Pb半导体电极高，且其对实验中的模拟废水COD值分解去除速度更迅速。在模拟染料废水处理体系中，提高反应温度有利于促进染料的降解，可能是因为染料分解反应是吸热反应，高温有利于反应进行。反应过程中检测到降解产物CO2充分证明有机物的矿化。
　　王敏等[6]在催化电解法去除渗滤液中CODcr、NH3-N的动力学研究中，进行了渗滤液的SBR出水中CODcr、NH3-N的去除研究，在一定工艺下，对渗滤液的SBR出水进行电化学氧化，反应时间为30min时，NH3-N去除率100%，当反应时间增加到120min时，CODcr的去除率达90%以上;有机物指标的分解反应符合一级动力学反应方程，其速率常数随反应器中的电流密度的增加、极板间距的减小而提高。
　　李天成等[7]在电催化氧化技术处理苯酚废水研究中，分别测定了SnO2/Ti复合电极、不锈钢电极、柔性石墨电极的析氧电位，并以这三种不同电极材料，施加5V左右电压，对模拟苯酚废水进行了电化学氧化分解实验。研究表明：析氧过电位次序为不锈钢<柔性石墨<SnO2/Ti，处理后水的化学需氧量值约为100mg·L-1，且出水的苯酚浓度<0.5mg·L-1。处理取得良好效果。
　　贾金平等[8～10]研制了铁/活性炭纤维的复合材料电极，并应用该电极对染料废水进行处理，研究结果表明，在最佳工艺条件下，该复合电极可以对染料废水的脱色率达到100%，TOC的去除率也达到60%以上，处理的效果比采用单一的铁电极要更好，从而证明活性炭纤维在该复合电极中起了主要的作用，我们认为具体催化作用机理可能是因为活性炭纤维其具有较大的比表面积和对污染物有较强吸附能力有关。
　　娄红波等[11]采用碳棒电极，在室温下进行了电化学法处理苯酚模拟废水的研究，通过改变废水中Na2SO4电解质浓度、电极电压、pH值和初始浓度等条件，研究了不同条件对处理效果的影响，研究结果表明：处理最佳条件为pH值为8.0，电极电压为5.5VNa2SO4电解质浓度为20.0g/L。最后对苯酚的降解机理进行了初步探讨。但我们认为，最佳处理条件的适用范围有限，因为电极间距及电极表面积大小的影响对处理效果影响也非常大。
　　林海波等[12]以炼油厂二级出水回用为目的，研究了电催化氧化法降解炼油厂二级出水CODCr的方法。实验结果表明：电催化氧化法可在炼油厂二级出水回用中降解CODCr，当废水处理后ρ（CODCr）小于30mg/L时，处理每吨废水的电能消耗在1kW·h左右。CODCr的降解效果依赖于废水性质、电解时间、电极材料、电流密度、电极间距、电解槽结构、废水流量等因素。
　　殷钟意等[13]在活性炭负载纳米TiO2电催化氧化处理染料废水中，用溶胶凝胶—动态吸附法制备颗粒活性炭（GAC）负载纳米二氧化钛（TiO2）催化剂，以甲基橙的脱色率为考察指标，研究TiO2/GAC电催化反应体系对甲基橙染料废水的电催化氧化性能。实验结果表明，在甲基橙废水pH值为4，TiO2/GAC催化剂用量为0.5g，Fe2+浓度为250mg/L，电解电压为16V时，电催化氧化30min的条件下，甲基橙脱色率达99.2%，COD去除率达93.1%。
　　电催化氧化方法和光催化结合方法处理染料废水近年来引起研究人员的兴趣，李国亭等[14]在电催化降解偶氮染料酸性橙Ⅱ的降解过程研究中采用光照协同作用，采用具有电催化活性和光催化活性二氧化钛掺杂PbO2复合材料电极，研究了对偶氮染料酸性橙Ⅱ的光助电催化降解效果。结果表明，单独电催化过程会产生大量醌类化合物，可能是因为电催化不足以降解这类化合物，因而在溶液中积累;而在光协同电催化氧化过程中，光催化氧化过程大大减少了电催化过程中产生的醌类物质。在反应时间为120min，光协同电催化氧化是其使TOC去除率高于单独电催化1.5倍以上，协同作用非常显著。
　　在钛基二氧化锡电极电解过程中羟基自由基检测及电催化机理中，丁海洋等[15]采用浸渍——热分解方法制备了钛基二氧化钌（Ti/RuO2）和钛基二氧化锡（Ti/SnO2）两类尺寸稳定阳极电极。以扫描电子显微镜（SEM）和X射线衍射（XRD）对电极结构进行了表征。用循环伏安法（CV）比较研究了Ti/RuO2和Ti/SnO2电极直接电催化氧化苯酚性能，表明苯酚在Ti/RuO2和Ti/SnO2电极上均可发生直接电氧化反应，两种电极上氧化峰电位分别为0.96和1.43V（vs.Ag/AgCl）。以对苯二甲酸为捕获剂，利用荧光光谱法进行了羟基自由基（·OH）检测。Ti/SnO2电极在电解过程中能够产生·OH;而Ti/RuO2电极·OH的生成极其微弱。Ti/SnO2电极电解过程中生成·OH是其具有高电催化活性的主要原因，也表明了用荧光法进行羟基自由基检测方便、灵敏，可以用于电催化过程羟基自由基的检测。
　　4电催化氧化法的优势
　　目前电催化氧化法应用于有机废水处理，优势主要在以下几个方面。
　　（1）电能属于清洁能源，可以再生，并且该方法对电能利用效率髙，反应条件宽松。在废水处理过程中，主要是依靠瞬时活性自由基和电子，无需额外添加化学药剂，没有二次污染，对环境不产生负面影响。
　　（2）电催化氧化法不仅能对有机物进行矿化分解，另外本身不引入菌胶团，没有生物污染，同时电化学产生的强氧化性的活性自由基对废水中的有害生物起到杀灭作用，这样可采用生物法作后续消毒的工艺。
　　（3）基础建设和运行成本较低[16]，控制简单，工艺组合灵活，可以单独处理污水，也可为难生物降解的高浓度废水提供可生化性预处理。

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